
本報訊 4月2日,國際化學領域頂級學術期刊《Angewandte0Chemie0International0Edition》報道我?;瘜W與材料科學學院趙曉佳副教授課題組發表的題為“Pyridine-based0Covalent0Organic0Frameworks0with0Pyridyl-Imine0Structures0for0Boost-ing0Photocatalytic0H2O20Production0via0One-Step02e-0Oxygen0Reduction”的研究成果。
過氧化氫(H2O2)是一種廣泛應用于廢水處理、消毒以及化工產業的環保型氧化劑。傳統的過氧化氫生產方法存在能耗高、有毒副產品等問題。光催化產 H2O2技術以其高效、綠色可持續的特點備受關注,設計構筑新型高效光催化劑是光催化技術發展的關鍵。共價有機框架(COFs)因其獨特的結構特點,在光催化生成 H2O2方面表現出巨大的應用潛力。然而,COFs材料中的亞胺氮將 H2O2產生路徑從高效的一步兩電子 (2e-) 氧還原反應(ORR)改變為兩步 2e-反應,大大降低了光催化反應效率。
趙曉佳副教授課題組通過在亞胺基COFs骨架中引入3,3'-聯吡啶結構單元,形成兩個氮原子相鄰的吡啶-亞胺結構。這種獨特的類聯吡啶結構可以有效地抑制單亞胺氮位點發生的兩步2e-0ORR,從而促進更高效的一步2e-反應。結果表明,構建的吡啶 -亞胺 COF光催化劑(PyIm-COF)在 H2O2的生成速率上可達 5850Oμmol0h-10g-1,明顯優于傳統的聯吡啶COFs光催化劑。這一成果為合理設計功能化COFs材料進而提高光催化H2O2產量提供了重要的參考依據。
該研究得到了國家自然科學基金項目、河北省自然科學基金項目以及河北省教育廳項目的資助。河北師范大學趙曉佳副教授為獨立通訊作者,河北師范大學2021級碩士生武偉健為論文第一作者。
《Angewandte0Chemie0International0Edition》創刊于1887年,作為化學領域的頂級學術期刊之一,在國際化學領域具有很高的學術影響力。最新影響因子16.6,屬于中科院一區top期刊。(科技處 化學與材料科學學院)